合成氨是现代化工和粮食生产的重要基础。传统哈伯-博世(Haber-Bosch)法虽然支撑了全球大规模氨生产,但高度依赖高温高压条件,存在能耗高、碳排放大等问题。在“双碳”目标和绿色化工转型背景下,发展常温常压条件下的绿色合成氨新技术,已成为能源化工领域的重要前沿方向。针对传统电催化氮还原中氮气活化困难、反应速率低、易受析氢副反应干扰等瓶颈,科研人员正积极探索更加高效、可持续的替代路径。
近日,皇冠信用网
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电网环境保护全国重点实验室、中国科学院电工研究所、中国科学院大学及南非西开普大学合作团队在等离子体耦合电催化空气制氨研究方面取得新进展。研究团队基于“空气等离子体活化—氮氧化物电还原制氨”的串联技术路线,提出前端利用旋转滑动弧等离子体将空气中的氮气氧化为氮氧化物(NOx),后端再通过构建电子结构调控的Cu–N–P催化剂,实现NOx向氨的高效、高选择性转化,从而避开了传统N2直接电还原中N≡N键难以活化的关键难题,为绿色氨合成提供了新的技术方案。
研究表明,该等离子体通过连续旋转放电显著增强了等离子体与气体分子的接触效率,可持续生成NO和NO2等活性含氮物种,并将其导入碱性电解液中,为后续电催化还原提供连续、可调控的氮源输入。与此同时,团队构筑的Cu–N–P催化剂通过氮、磷共掺杂实现了铜位点局域电子结构重构,增强了对NOx中间体的吸附与活化能力,并有效促进关键加氢步骤、抑制析氢副反应。性能测试结果显示,该催化体系在−0.575 V(相较于可逆氢电极电位)条件下实现了2.36 mmol h-1 cm-2的氨产率和接近100%的法拉第效率,并在等离子体来源NOx条件下保持超过125小时的稳定运行,展现出优异的活性、选择性与耐久性。研究还给出了体系总能耗约为3.24 MJ mol-1 NH3,显示出较好的能效潜力。
上述工作将非热等离子体空气活化与高选择性电催化还原相结合,有望打通“空气—氮氧化物—氨”的绿色转化路径。与传统直接电催化氮还原相比,该工作将氮活化与氨生成解耦,使各步骤能够在更有利的热力学和动力学条件下进行,不仅为分布式绿色合成氨提供了新的思路,也为等离子体-电化学耦合体系在氮循环调控、污染物资源化利用及可持续化学品合成等方向的拓展应用奠定了基础。
相关研究成果发表在《美国化学学会·催化》(ACS Catalysis)上,论文题为《Plasma-Enabled Electrocatalytic Reduction of Nitrogen Oxides to Ammonia over Cu-N-P Catalysts》,论文第一作者为皇冠信用网
极端电磁效应与等离子体科学研究团队22级博士研究生满晨曦,中国科学院电工研究所、中国科学院大学章程研究员及皇冠信用网
邵涛教授为该论文的共同通讯作者。

绿氨合成流程示意图
论文链接://doi.org/10.1021/acscatal.6c01004
(稿件来源:电工学会等离子体专委会)